創成的基礎研究（新プログラム）
　「表面・界面 --- 異なる対称性の接点の物性」
　　第２班　動的過程と物性

研究分担者　長谷川修司（東京大学大学院理学系研究科物理学専攻助教授）

分担課題　　表面構造と表面電気伝導

研究協力者　長尾忠昭（東京大学大学院理学系研究科物理学専攻助手）
　　　　　　Serguei Ryjkov（科学技術振興事業団戦略的基礎研究博士研究員）
　　　　　　時方暁（元科学技術振興事業団戦略的基礎研究博士研究員）
　　　　　　白木一郎（東京大学大学院理学系研究科物理学専攻博士３年）
　　　　　　関口武治（東京大学大学院理学系研究科物理学専攻博士３年）
　　　　　　堀越孝太郎（東京大学大学院理学系研究科物理学専攻博士２年）
　　　　　　谷川雄洋（東京大学大学院理学系研究科物理学専攻修士２年）
　　　　　　大内暁　（東京大学大学院理学系研究科物理学専攻修士２年）
　　　　　　田辺輔仁（東京大学大学院理学系研究科物理学専攻修士１年）
　　　　　　H. W. Yeom (元東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻講師)
　　　　　　松田巌（東京大学大学院理学系研究科化学専攻博士２年）
　　　　　　M. Henzler (Institut fur Festkorperphysik, Hannover Universitat)
　　　　　　H. Pfnuer (Institut fur Festkorperphysik, Hannover Universitat)
　　　　　　F. Grey (Mikroelektronik Centret, Technical University of Denmark)
　　　　　　V. Lifshits (Institute of Automation and Process Controls)
　　　　　　G. LeLay (University de Provence)

研究の目的

シリコン表面上に１原子層程度の異種原子が吸着すると、バルク結
晶内部には見られない「表面超構造」と呼ばれる特異な、しかし規
則的な原子配列が形成され、現在までに３００種類以上発見されて
いる。本研究は、これらの表面超構造を制御して、その構造に固有
な「表面電子バンド」に由来する表面電子輸送特性を明らかにし、
従来の表面反転層やヘテロ接合界面等（バルクの電子状態）に形成
される２次元電子系には見られない新規な物性の発現を探索する。
また、表面上の原子の動きやすさに起因する様々な現象（表面質量
輸送現象）の解明と同時に、その現象と表面電子輸送との関連を明
らかにする。例えば、表面近傍を流れる電流によって表面原子が移
動する（流される）という「エレクトロマイグレーション」現象や、
表面原子の動き方を劇的に変える「表面変性 (サーフアクタント)」
効果などである。このような、表面電子輸送および表面質量輸送現
象の解明と新規な物性の探索は、物性物理学として興味深いだけで
なく、ナノメータスケールの構造を利用した次世紀の半導体デバイ
スの基礎研究として極めて重要となる。


1996(平成8)年度研究成果

(1) 室温に保った Si(111)-√3×√3-Ag 表面上に蒸着された銀原子は、
　　２次元ガス相を形成し、一定の臨界濃度に達すると３次元安定核
　　を形成し、そこに２次元ガス相の銀原子が凝集する、という動的
　　過程を、シリコン・ウエハの電気抵抗の変化として検出すること
　　ができた。即ち、２次元ガス相が著しく電気抵抗を下げ、３次元核
　　に凝集してしまうと、抵抗値がもとにもどることを見いだした。
　　しかし、何故、このような構造の動的変化が電気伝導の変化を引
　　き起こすのか、まだわかっていない。
(2) 低温に保った同じ Si(111)-√3×√3-Ag 表面上に蒸着された銀原
　　子は、規則的に配列して√21×√21 及び6×6の新しい超周期
　　表面構造を作り、特に、√21×√21 相のみが著しく電気伝導度
　　の高い相であることを見いだした。さらに、この表面を低温型走
　　査トンネル顕微鏡で観察し、その原子配列構造モデルを得た。
(3) 室温に保った Si(111)-√3×√3-In 表面上に In を蒸着した場合、
　　2×2、√7×√7構造が蒸着量に応じて現れ、その構造変化に
　　対応して電気伝導度が特徴的に増大することを見いだした。光電
　　子分光法の測定より、それは表面空間電荷層がキャリア蓄積層に
　　変化することに起因することが明かとなった。また、上記基板表
　　面を低温に保って In を蒸着すると、In 原子層が層状に成長し、
　　その過程で電気伝導がパーコレーション伝導によって増大するこ
　　とを定量的に示すことができた。

発表論文

1. C.-S. Jiang, S. Hasegawa, and S. Ino,
   "Surface conductivity for Au or Ag on Si(111)",
   Physical Review B54 (1996) 10389-10392 .

2. Y. Nakajima, G. Uchida, T. Nagao, and S. Hasegawa,
   "Two-dimensional gas phase of adatoms on the Si(111)-√3x√3-Ag
   surface detected through changes in electrical conduction",
   Physical Review B54 (1996) 14134-14138 .

3. X. Tong, S. Hasegawa, and S. Ino,
   "Structures and electrical conductance of the Si(111)-√3x√3-Ag
   surface with additional Ag adsorption at low temperatures",
   Physical Review B55 (1997)1310-1313.


1997(平成9)年度研究成果

(1) 極低温走査トンネル顕微鏡によって、シリコン表面上で電子定在波を観察
 　 することに成功した。半導体表面上での観察は世界で初めてであり、この観察に
　　よってSi(111)-√３×√3-Ag 表面がフェルミ面を持つ金属的で２次元自由電子
 　 的な表面電子状態を持つことを実証したことになる。
(2) Si(111) 表面上に約１原子層の Pb を吸着させた系で、約 200 K で新しい
　　整合ー不整合構造相転移が起きることをＲＨＥＥＤ観察によって見いだした。また、
 　 この構造相転移に伴い、著しく表面電気伝導度が変化することも見いだした。今回
 　 発見された表面１原子層の構造相転移に伴う伝導特性の著しい変化は世界的にみて
　　も初めてであろう。
(3) Si(111)清浄表面、および、金または銀を１原子層程度吸着させたときに出現
　　する各種の表面超構造上に、フラーレン C60 を吸着させると、下地の表面超構造
 　 に依存してエピタキシャル成長の方位や様式が異なり、さらに、その吸着過程での
 　 表面電気伝導の変化も著しく異なることを発見した。さらに、その C60 分子層に
　　アルカリ金属を追加蒸着するとさらに著しい特徴的な伝導度の変化が引き起こされ
 　 ることもわかった。

発表論文

1. Y. Nakajima, C. Voges, T. Nagao, S.Hasegawa, G. Klos, and H. Pfnur,
   "Critical scattering at the order-disorder phase transition of Si(111)-
   √3×√3R30゜-Au surface : A phase transition with particle exchange"
   Physical Review B55, (1997) 8129-8135 .

2. C.-S. Jiang, X. Tong, S. Hasegawa, and S. Ino,
   "Electrical conduction through the surface-state band of the Si(111)-
   √21x√21-(Ag+Au) structure", Surface Science 376, (1997) 69-76.

3. Z. H. Zhang, S. Hasegawa, and S. Ino,
   "RHEED intensity oscillation during epitaxial growth of Ag on Si(111)
   surfaces at low temperature", Physical Review B55, (1997) 9983-9989.

4. S. Hasegawa, X. Tong, C.-S. Jiang, Y. Nakajima, and T. Nagao,
   "Electrical conduction via surface-state band",
   Surface Science 386, (1997) 322-327.

5. S. Hasegawa, C.-S. Jiang, X. Tong, and Y. Nakajima,
   "Electrical functional properties of surface superstructures on semiconductors",
   Advances in Colloid and Interface Science 71/72, (1997) 125-145 .

6. Y. Nakajima, S. Takeda, T. Nagao, S. Hasegawa, and X. Tong,
   "Surface electrical conduction due to carrier doping into a surface-state
   band on Si(111)-√3x√3-Ag",
   Physical Review B56, (1997) 6782-6787.


1998(平成10)年度研究成果
　　
(1) 表面超構造でのパイエルス転移の発見；Si(111)-4×1-In 表面超構造
　　を130 K 以下に冷却すると、８×２超構造に相転移することを見いだした。
　　電子回折、走査トンネル顕微鏡(STM)、光電子分光による測定の結果、
　　この相転移が、金属・絶縁体転移であること、新しい周期がフェルミ面が
　　示すネステイングに合致することから、パイエルス転移であること、
　　また、ＳＴＭ像は、その電荷密度波に対応することを明らかにした。
(2) 低温での表面構造の対称性の破れ；Si(111)-√3×√3-Ag 構造を60Ｋで
　　ＳＴＭ観察すると室温とは違った構造「非対称蜂の巣構造」になっている
　　ことを見いだした。塚田グループによって平行して第一原理理論計算がされ、
　　今まで信じられてきた「対称蜂の巣構造」より安定な「非対称蜂の巣構造」
　　が存在することが見いだされ、低温ＳＴＭ観察と首尾一貫した描像が得られた。

発表論文

1. T. Nagao, K. Tsuchie, S. Hasegawa, S. Ino, C. Voges, H. Pfnuer, M. Henzler,
 　"Structural phase transitions of Si(111)-(√3×√3)R30-Au:
   phase transitions in domain wall configurations",
   Physical Review B57,10100-10109 (1998).

2. X. Tong, C.-S. Jiang, and S. Hasegawa,
 　"Electronic structure of the Si(111)-√21×√21-(Ag+Au) surface",
   Physical Review B57, 9015-9023 (1998).

3. S. Takeda, X. Tong, S. Ino, and S. Hasegawa, ,
   "Structure-dependent electrical conductance through
 　indium atomic layers on Si(111) surface",
   Surface Science 415, 264-273 (1998).

4. X. Tong, Y. Sugiura, T. Nagao, T. Takami, S. Takeda, S. Ino, and S. Hasegawa,
　"STM observations of Ag adsorption on the Si(111)-√3×√3-Ag
   surface at low temperatures",
   Surface Science 408 , 146-159 (1998).

5. S. Hasegawa, C.-S. Jiang, Y. Nakajima, T. Nagao, and X. Tong,
   "Surface electrical conduction correlated with surface structures
   and atom dynamics",
   Surface Review and Letters 5 , 803-819 (1998).

6. T. Nagao, C. Voges, H. Pfnuer, M. Henzler, S. Ino, and S. Hasegawa,
 　"Diffraction from small antiphase domains: α-√3×√3, β-√3×√3,
   6×6 phases of Au adsorbed Si(111) ",
   Applied Surface Science 130-132, 47-53(1998).

7. Z. H. Zhang, S. Hasegawa, and S. Ino,
   "Epitaxial growth of Cu onto Si(111) surfaces at low temperature",
   Surface Science 415, 363-375(1998).


8. N. Sato, T. Nagao, S. Takeda, and S. Hasegawa,
   "Electron standing waves on the Si(111)-√3×√3-Ag surface",
   Physical Review {\bf B 59} 2035-2039 (1999) .

9. T. Nagao, S. Ohuchi, Y. Matsuoka, and S. Hasegawa,
   "Morphology of ultrathin manganese silicide on Si(111)",
   Surface Science 419, 134-143(1999).


1999(平成11)年度研究成果

(1) ４探針ＳＴＭ装置の完成：組立が完了し、各々の探針での独立STM像の観
　　察が 可能になった。しかし、まだ、原子分解能は得られていず、また、４本
　　の探針の相互 位置関係の制御ができていない。
(2) マイクロ４端子法による表面電気伝導の測定：マイクロ４端子を超高真空
　　走査電 子顕微鏡内に装着し、Si(111)の清浄表面や金銀が吸着した表面での　
　　電気伝導を測定した。 その結果、マイクロ４端子は、ミリメータ４端子に比
　　べ、表面感度が２桁程度高いこと、 ステップバンドが電気伝導に著しい影響
　　を与えていることなどが明らかになった。
(3) 表面超構造の低温相の解明：昨年度見いだされた低温表面相（In および Pb,
　　Ag 吸着 Si(111)表面）の電子状態をシンクロトロン光電子分光法を用いて系
　　統的に明らかにした。
(4) 表面電子バンドでのプラズモン：高い波数分解能を持つ電子エネルギー損失
　　分光法を 用いて、Si(111)-√3×√3-Ag 表面固有な表面電子バンドの２次元
　　プラズモンを検出し、 その特徴的な分散関係や減衰などを明らかにした。

発表論文等

1. C.-S. Jiang and S. Hasegawa,
   "Photoconductivity of the Si(111)-7×7 and -√3×√3-Ag surfaces",
   Surface Science 427/428, 239-244 (1999).

2. H. Aizawa, M. Tsukada, N. Sato, and S. Hasegawa,
　 "Asymmetric structure of the Si(111)-√3×√3-Ag surface",
　 Surface Science 429, L509-L514 (1999).

3. S. Hasegawa, X. Tong, S. Takeda, N. Sato, and T. Nagao:
　 "Structures and electronic transport on silicon surfaces"
　 Progress in Surface Science 60, 89-257 (1999).

4. H. W. Yeom, S. Takeda, E. Rotenberg, I. Matsuda, K. Horikoshi,
　 J. Schaefer, C. M. Lee, S. D. Kevan, T. Ohta, T. Nagao, and S. Hasegawa,
　 "Instability and charge density wave of metallic quantum chains on a
　 silicon surface", Phys. Rev. Letters 82, 4898-4901(1999).

5. N. Sato, T. Nagao, and S. Hasegawa,
　 "Si(111)-√3×√3-Ag surface at low temperatures; Symmetry breaking
　 and surface twin boundaries", Surface Science 422, 65-73 (1999).

6. X. Tong, K. Horikoshi,and S. Hasegawa,
　 "Structures and electrical conductance of Pb-covered Si(111) surface",
　 Phys. Rev. B60, 5653-5658 (1999).

7. D. A. Tsukanov, S. V. Ryzhkov, S. Hasegawa, and V. G. Lifshits,
　 "Surface conductivity of submonolayer Au/Si system",
　 Phys. Low-Dim. Struc. 7/8, 149-154 (1999).

8. K. Tsuchie, T. Nagao, and S. Hasegawa,
　 "Structure of C60 layers on the Si(111)-√3×√3-Ag surface",
　 Phys. Review B60, 11131-11134 (1999).

9. N. Sato, T. Nagao, and S. Hasegawa,
　 "Two-dimensional adatom gas phase on the Si(111)-√3×√3-Ag surface
　 directly observed by scanning tunneling microscopy",
　 Phys. Rev. B60, 16083-16087 (1999).

10. K. Horikoshi, T. Nagao, and S. Hasegawa,
　  "Structural phase transition on Pb-adsorbed Si(111) surface",
　  Physcal Review B60, 13287-13290 (1999).

11. 長谷川修司、佐藤昇男、長尾忠昭、
　  "シリコンの表面構造と電子輸送", 固体物理 34 (1999, Jan) 81.

12. 長谷川修司、
　　"シリコン表面超構造の物理：２次元および１次元金属"、
　　日本物理学会誌 54 (1999, May) 347-356.